近日，我所催化基础国家重点实验室计算和数据驱动催化研究组(511组)肖建平研究员团队在氮氧化物(NO_x)转化研究方面取得新进展，提出实现电催化脱硝(N₂为目标产物)应从催化剂工程转向反应器优化。

NO_x的处理是一个重要的环境问题，也是实现高效二氧化碳电还原(eCO₂RR)的必要前提。肖建平团队在前期的工作中提出了反向人工氮循环的新路线(Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Nat. Energy，2023；ACS Catal.，2024)。同时，针对反向氮循环的直接脱硝，团队也揭示了其在热力学层面的理论限制(Nat. Commun.，2023)。

本工作中，团队基于自主开发的恒电势计算方法(J. Phys. Chem. Lett.，2023)，通过扩胞法发展了研究pH效应的理论方法，并且进一步研究了电催化脱硝的动力学因素。研究发现，在Pd催化剂表面上，少量的N₂产物不是直接通过反应物NO产生，而是由主产物N₂O二次还原得到的，以及界面N₂O分压是影响N₂产量的关键因素。本工作还揭示了该串联机理的主导性源于N₂O的弱吸附，并通过统计归纳系列金属催化剂上的实验结果证明了串联机理的普适性。基于此，本工作提出实现电催化脱硝应从催化剂工程转向反应器优化，如发展串联(NO→N₂O→N₂)反应器。

相关研究以“Towards rational design in electrochemical denitrification by analyzing pH-dependence”为题，于近日发表在《国家科学评论》(National Science Review)上。该工作的第一作者是我所511组博士研究生李欢。以上工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、榆林中科洁净能源创新研究院能源革命专项、榆林创新院人工智能科技专项、我所创新基金等项目的资助。

文章链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae147